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武汉大学邓鹤翔教授团队《Angew. Chem., Int. Ed.》:影响MOF催化性能的关键因素:活性中心之间的距离
2020-02-26  来源:欢乐时时彩
关键词:MOF 金属有机框架

  国际权威期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition, Angew)在线发表了武汉大学化学与分子科学学院邓鹤翔教授的最新研究成果。该工作探究了金属有机框架MOF催化性能的关键因素,揭示了催化活性中心之间的距离与转化率之间的定性和定量关系,并实现室温高效光催化氮杂环化合物去氢反应。

  在化学反应中,催化活性位点的空间分布对于催化剂整体的活性有重要影响。无机催化剂的设计合成通常会围绕材料的形貌、颗粒的大小、孔隙率、比表面积、孔的几何特征、活性位点的密度等方面讨论其对于催化反应活性的影响,这些影响因素都至关重要,但也较为纷繁复杂,成为催化剂结构设计的壁垒。此项研究尝试将纷繁的影响因素归一到距离这一基本物理指标上,研究活性位点之间的距离对催化性能的影响。研究者利用金属有机框架(metal-organic framework,简称MOF)的结构高度有序和组分结构精确可调的特性,以基于相同活性有机配体构筑的六种不同的MOF为对象,在涉及多步反应的光催化体系中,系统的探究了活性中心在MOF晶态结构中的微观距离对其宏观催化性能的影响。揭示了光催化反应活性(turnover frequency, TOF)随活性中心之间的距离(inter active site distance)减小而增加的规律,并建立合理的公式定量描述其具体关系。通过在某些特定的晶体结构的位点上的制造缺位的方法,研究者进一步设计合成了一系列的Jenga MOF,发现了使其催化活性超越“距离—性能”线性关系的方法。这些探索和发现为无机催化剂的设计合成提供了更为丰富的选择。

 

  此外,利用卟啉基化合物的光催化性能,研究者发现了其具有在室温下利用可见光催化非受体参与的有机物放氢反应(Acceptorless Dehydrogenation)的性能,而之前的催化剂大多需要在高温下(大于120摄氏度)才有活性;MOF作为异相催化剂催化液态有机储氢材料(liquid organic hydrogen carrier, LOHC)的氢气释放,其优点是利用可见光而不需要提供额外的热源,有助于减少车载LOHC的供氢环节中的能量损耗,具有一定的商业价值。

  论文题目为“Metal-organic frameworks for the exploitation of distance between active sites in efficient photocatalysis”。通讯作者邓鹤翔教授为武汉大学化学与分子科学学院教授,第一作者为2017级博士宫煊和2017级硕士舒于飞。该工作获得了国家自然科学基金,国家重点研发计划,和武汉大学创新团队项目的资助,武汉大学大型仪器共享平台以及武汉大学测试中心的支持。课题组网站:http://hdeng.whu.edu.cn/

  论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915537

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