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北京科技大学杨洲教授团队《JMCA》:低温界面工程制备效率超过15%的柔性CsPbI2Br钙钛矿太阳能电池
2020-02-13  来源:高分子科技

  纯无机铯铅卤素钙钛矿(CsPbX3)材料与有机-无机杂化钙钛矿材料相比,表现出优异的热稳定性。在许多情况下,钙钛矿层及界面层的高温退火工艺是制备高性能CsPbX3器件的必要条件之一,但高温工艺不适用于柔性基底及卷对卷大面积制备。制备高效的柔性CsPbI2Br钙钛矿太阳能电池一方面要制备低温高质量的电子传输层材料,以增强钙钛矿在柔性基底上的晶体质量,提高能级匹配度,提高开路电压;另一方面要钝化钙钛矿的缺陷,增强电荷传输性能,减少电荷复合,从而提高电池效率。

  近日,北京科技大学杨洲教授团队通过低温界面工程,制备了高效柔性的CsPbI2Br钙钛矿太阳能电池。一方面,利用厚度不敏感的铝掺杂的氧化锌(AZO)作为电子传输层,利用其低温制备及能级更加匹配的特点,增强了CsPbI2Br钙钛矿在柔性基底上的晶体质量,提高了能级匹配度及耐弯折性;另一方面,使用氰基乙酸叔丁酯(t-BCA)作阳极钝化层,钝化了钙钛矿表面的缺陷,增强电荷传输性能,减少电荷复合,使效率从12.74%提高到15.08%。研究成果发表在英国皇家化学会的国际权威期刊《JMCA》上,Low-temperature Interfacial Engineering for Flexible CsPbI2Br Perovskite Solar Cells with High Performance Beyond 15%,Journal of Materials Chemistry A,2020,DOI: 10.1039/C9TA13922B.

  如图1所示,t-BCA中的氰基官能团与钙钛矿的金属空位产生络合作用,从而使钙钛矿被钝化。而AZO中的铝钝化了氧化锌中的缺陷;与氧化锌和氧化锡相比,AZO跟CsPbI2Br钙钛矿的能级更加匹配。

图1. (a)PSC的器件结构。(b)t-BCA与钙钛矿络合的原理图。(c)不同电子传输层的能级图。(d)AZO与ZnO的球棍模型。

  从图2的X射线衍射图(XRD),紫外可见光谱和光致发光(PL)光谱结果可知,与在SnO2和ZnO上生长的钙钛矿相比,AZO上生长的钙钛矿结晶度提高。钙钛矿薄膜的PL淬灭情况也显示AZO上生长的钙钛矿电子萃取能力更强。而AZO上生长的钙钛矿正反面的PL信号强度接近,说明其顶部和底部表面的光学信号相似,钙钛矿生长良好。

图2. 不同电子传输层上生长的钙钛矿的XRD图,紫外可见吸收光谱和从钙钛矿正反面测试的PL光谱。

  进一步探究有无t-BCA钝化层对钙钛矿薄膜的影响,从有无t-BCA钝化层的钙钛矿薄膜的PL,时间分辨光致发光光谱(TRPL),阻抗和X射线光电子能谱(XPS)可以看出,有t-BCA钝化层的钙钛矿薄膜显示出稳态PL蓝移,荧光寿命减少,复合阻抗增大,显示t-BCA能有效钝化钙钛矿表面缺陷,降低CsPbI2Br PSCs的复合损耗。而XPS结果证实t-BCA中的N与金属阳离子之间形成了配位键,表明t-BCA可以钝化钙钛矿表面陷阱态。

图3. 有无t-BCA钝化层的钙钛矿薄膜的(a)稳态PL光谱和(b)TRPL光谱。(c)有无t-BCA钝化层的钙钛矿太阳能电池的阻抗。有无t-BCA钝化层的钙钛矿薄膜,以及纯t-BCA薄膜的Cs 3d(d)、Pb 4f(e)和N 1s(f)的XPS能谱图。

  评估了有无t-BCA钝化层的器件性能。可以看出添加了t-BCA钝化层后器件效率及稳定性有显著提高。(图4)

图4. (a)标准AM 1.5照度(100 mw/cm2)下有无t-BCA钝化层的PSCs(0.1 cm2)的电流密度-电压(J-V)曲线。(b)EQE光谱和集成电流。(c)稳态光电流及最大功率点输出PCE。(d)30个PSCs的PCE直方图。有无t-BCA钝化层器件的长期稳定性:(e)25℃,20%-30% RH下存放,(f)85℃下持续加热,(g)25℃,65% RH下存放,(h)环境空气中持续光照。

  此外,为了进一步研究t-BCA钝化层对钙钛矿的钝化作用,基于空间电荷限流(SCLC)测量模型的陷阱态密度和光强依赖的J-V测量如图5所示,t-BCA钝化层能有效的钝化钙钛矿的表面缺陷,抑制电荷的复合,有利于提高器件的光伏性能和稳定性。

图5. PSCs的电荷提取特性分析:(a,b)纯空穴和纯电子器件在不同条件下的J-V曲线。(c,d)VocJsc在不同光照强度下的依赖性。

  为了研究具有t-BCA钝化层的柔性CsPbI2Br PSCs的力学稳定性,采用不同曲率半径和循环次数的弯曲测试方法,对其进行了力学耐久性测试。测试结果显示有钝化层的柔性PSCs机械柔韧性良好。

图6. (a)柔性器件的PCE随弯曲半径增大(不弯曲、12 mm、7 mm、5 mm、3 mm)的变化。插图为PSCs的实物图像。(b)弯曲半径为3 mm的柔性PSCs弯曲1000次前后的J-V曲线。

  以上研究成果以《Low-temperature Interfacial Engineering for Flexible CsPbI2Br Perovskite Solar Cells with High Performance Beyond 15%》为题在国际权威材料化学类期刊Journal of Materials Chemistry A(2020,DOI: 10.1039/C9TA13922B)上发表。该论文第一作者为北京科技大学杨霞(博士),第一单位第一通讯作者为北京科技大学杨洲教授,合作单位:中科院化学所宋延林研究员(共同通讯),南昌大学胡笑添研究员(共同通讯)。欢迎各位同仁交流和合作!

  论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/c9ta13922b#!divAbstract

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